杨会颖新加坡科技设计大学
【文章信息】
界面分子工程实现可逆的锌电化学
第一作者:李天琛,林琮键
通讯作者:周江*,杨会颖*
单位:中南大学,新加坡科技设计大学
【研究背景】
水系锌离子电池在静态储能方面具有巨大的潜力,但是锌金属与温和酸性电解质的不兼容性会导致锌枝晶和水诱导的副反应(例如锌腐蚀、氢气析出),这极大地阻碍了其进一步的发展。本文提出了一种高效的吸附型添加剂策略,以重塑电双层并调控锌界面化学反应。相比Irgacure 1173,由于Irgacure 2959具有强吸附力、分子间氢键作用以及暴露的强电负性羰基基团。其构建的自适应吸附层有助于形成局部贫H2O和SO42-的环境,并促使锌沉积物在(002)晶面上水平排列,从而赋予了热力学上稳定且高度可逆的锌负极。因此,本研究实现了3800小时的可逆沉积/剥离以及99.8%的库仑效率。此外,低成本的添加剂(0.016 USD L-1)在N/P比为2.5(正极质量载荷:10.8 mg cm-2)的条件下,实现了稳定的500次循环,展现了在可扩展、低成本的可充电电池上的巨大的潜力。
【文章简介】
近日,来自新加坡科技设计大学的杨会颖教授与中南大学周江教授合作,在国际知名期刊ACS Energy Letters上发表题为“Interfacial Molecule Engineering for Reversible Zn Electrochemistry”的文章。该文章实现了超低浓度添加剂对锌界面的改性,同时为用于经济长寿命的水系锌电池和类似储存介质的吸附型添加剂设计提供了基础见解。
图1. 不稳定、亚稳定以及稳定锌界面的特征以及添加剂的作用效果。
【本文要点】
要点一:界面吸附行为
荧光显微图片表明,Irgacure 2959吸附稳定性更强,在500次循环后仍能在锌片表面均匀分布。石英微天平实验展示出了替换电解液后产生的频率变化,说明了吸附层的形成及其优异的稳定性。随后我们进行了理论计算。DFT结果表明,Irgacure 2959与锌之间具有最强的吸附能,并由此得到最优的吸附构型。并通过静电势、能带分析以及界面电荷密度从理论上证实了添加剂与锌表面之间的强吸附能力。
要点二:锌沉积过程的机理分析
过电位分析表明在ZSO-2959电解液中由于较高的形核能垒所以具有较小的且均匀的形核位点。CA测试表明Irgacure 2959电解液中锌离子的表面扩散被抑制,从而促进了锌的均匀沉积。理论计算证实了锌离子/锌吸附原子在Irgacure 2959吸附层的存在下具有更大的扩散能垒。通过观察沉积后的SEM照片我们发现,ZSO-2959电解液中锌倾向于水平沉积。XRD和极图进一步分析,证明了(002)晶面逐渐占据主导地位。原位pH测试结果表明,在Irgacure 2959中电解液pH的上升趋势得到抑制,这主要是由于副反应得到控制。
要点三:循环性能和成本优势
利用对称电池测试锌的可逆性。结果表明,ZSO-2959的性能最好,ZSO-1173次之,ZSO最差。库伦效率测试也展现了同样的规律,ZSO-2959中锌沉积剥离实现了99.8%的库伦效率。即使在高的放电深度下(65%),锌片仍可实现330h的循环。随后我们对性能和成本(0.016 USD L-1)进行了对比,证明了我们的添加剂相比其他工作极具竞争力。
【文章链接】
Interfacial Molecule Engineering for Reversible Zn Electrochemistry
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.3c00859
【通讯作者简介】
杨会颖,新加坡科技设计大学教授、博士生导师。现任东盟工程院院士Fellow of ASEAN Academy of Engineering and Technology (FAAET),英国皇家化学学会会士(Fellow of royal society of chemistry (FRSC)),新加坡工程师学会会士(Fellow of Institution of Engineering Singapore (FIES)),美国材料学会,美国工程学会,新加坡物理学会,新加坡化学学会及材料学会会员。她荣获多项国际科技奖项,其中包括2010年获新加坡欧莱雅女性国家科学家奖、2013年获新加坡杰出青年工程成就奖、2013年获陈嘉庚青年发明家奖、2013年获亚细安科学技术学院绿色能源大奖、2014年获美国工程学会杰出青年奖及2018年获新加坡物理学会纳米科技奖,2023年新加坡杰出女化学家奖。杨会颖主持多个国际及新加坡国家重大项目研究课题工作,累计获得新加坡以及国际的各个科研机构科研经费超1500万新币(>7500万人民币)。迄今为止,在Nat. Commun., Matter, Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Chem等期刊上发表SCI论文350余篇,他引超过20000次, H指数81。
周江,中南大学教授,博士生导师。入选科睿唯安全球高被引科学家、爱思唯尔中国高被引学者、国家级青年人才计划。曾先后在新加坡南洋理工大学、美国麻省理工学院从事科研工作。研究兴趣为水系锌二次电池、锂(钠、钾)离子电池、电池回收等。近五年,研究成果以一作或通讯作者发表在NSR/AM/EES/Angew/Matter (>20篇), AEM/AFM/ACS Nano/ACS EL/NML等国内外一流期刊,论文被引19000余次,H-index指数71,曾先后入选ESI高被引论文70余篇,热点论文30余篇,“中国百篇最具影响国际学术论文” 3篇。主持或参与国家自然科学基金重点、面上、青年、湖南省杰出青年基金、湖湘青年英才等项目。Nano-Micro Letters、Frontiers in Chemistry杂志Associate Editor。
【第一作者介绍】
李天琛,新加坡科技设计大学博士,主要研究内容为通过负极修饰和电解液设计以调控锌负极界面。即将前往约翰霍普金斯大学从事博士后研究工作。
个人主页: https://www.tianchenli.com
Google Scholar: https://scholar.google.com/citations?user=LUt6xgkAAAAJ&hl
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